Les deux hommes, âgés de 48 et 30 ans, ont été arrêtés dans le cadre de la législation antiterroriste mercredi vers 05H10 (04H10 GMT) à Newport, au Pays de Galles, a précisé la Metropolitan Police dans un communiqué.
Deux perquisitions étaient en cours dans cette ville située à environ 200 kilomètres à l'ouest de Londres, où un suspect de 25 ans avait déjà été interpellé mardi.
"L'enquête continue à progresser rapidement", a déclaré Dean Haydon, un responsable de l'antiterrorisme à la Metropolitan Police, dans le communiqué.
"Cinq hommes sont désormais en garde à vue et des perquisitions se poursuivent à quatre endroits", a-t-il ajouté, précisant que celles-ci devraient durer encore "plusieurs jours".
Outre les deux adresses à Newport, les perquisitions se poursuivaient à deux endroits dans le comté de Surrey, où vivaient les deux premiers suspects arrêtés.
Un homme de 18 ans avait été arrêté samedi matin dans la zone de départ du port de Douvres, un point de transit vers l'autre rive de la Manche, au lendemain de l'explosion d'un engin artisanal, qui aurait mal fonctionné, dans une rame de métro dans le station Parsons Green, en pleine heure de pointe vendredi matin.
Selon les médias britanniques, il s'agit d'un orphelin irakien qui vivait dans une maison de Sunbury-on-Thames, à une vingtaine de kilomètres au sud-est de la capitale britannique, appartenant à un couple âgé et respecté faisant office de famille d'accueil.
Dans la soirée de samedi, un autre suspect, âgé de 21 ans, avait été arrêté à Hounslow, dans la banlieue ouest de Londres. Une perquisition menée dans un local commercial de cette localité est désormais terminée, selon la police.
La législation antiterroriste britannique permet de les détenir 14 jours sans poursuites.
Le groupe jihadiste Etat islamique a revendiqué l'attentat mais les autorités britanniques se montraient circonspectes.
La ministre de l'Intérieur Amber Rudd a affirmé dimanche qu'il était "beaucoup trop tôt pour tirer toutes les conclusions" et que la police n'avait jusqu'ici "pas de preuve" d'une implication de l'EI.
L'attentat du métro de Londres est le cinquième à frapper le Royaume-Uni en six mois. Trente-cinq personnes ont été tuées dans les précédentes attaques.
