L'express Patna-Indore est sorti des rails à proximité de la ville de Kanpur, dans l'Etat de l'Uttar Pradesh (nord), vers 03h00 du matin dimanche (samedi 21H30 GMT) alors que la plupart des passagers dormaient.
"Le bilan des victimes a malheureusement grimpé et s'établit désormais à 96 morts", a déclaré Daljit Singh Chawdhary, un responsable de la police d'Uttar Pradesh, indiquant que 150 personnes étaient blessées.
Un précédent bilan faisait état d'une soixantaine de morts.
Les opérations de secours pour retrouver des survivants, ou des corps, dans la carcasse du train étaient toujours en cours en milieu de journée.
Les télévisions montraient des images d'un convoi incliné sur le côté, certains wagons à la tôle froissée comme du papier.
Tous les hôpitaux de la région ont été placés en alerte. Quelque 30 ambulances ont été déployées pour transporter les blessés.
Le gouvernement enquêtera sur les causes du déraillement et prendra des mesures strictes contre les personnes qui en sont responsables, a promis le ministre des chemins de fer Suresh Prabhu dans un tweet.
Le Premier ministre indien, le nationaliste hindou Narendra Modi, a exprimé sur Twitter son "indicible chagrin" face à cette tragédie.
- Mort imminente -
Des témoins ont déclaré avoir entendu un énorme bruit juste avant d'être projetés contre les parois du train.
"Nous avons été réveillés par un gros bruit ce matin. Il faisait une nuit d'encre et le vacarme était assourdissant", a déclaré un passager rescapé à la presse.
"J'ai de la chance d'être en vie et indemne. Mais ça a été une expérience de mort imminente pour nous", a-t-il ajouté.
Nitika Trivedi, une étudiante montée à bord du train avec sa famille à Patna (est), sera elle longtemps hantée par la vision des corps des passagers.
"Jamais de ma vie je n'avais vu quelque chose comme ça. Je suis remuée au plus profond de moi", a-t-elle déclaré.
Les autorités s'affairaient à permettre la reprise du trafic ferroviaire dans le secteur.
"Nous essayons aussi de dégager les rails et d'effectuer les réparations le plus vite possible", a déclaré à l'AFP Vijay Kumar, porte-parole des chemins de fer pour les régions nord et centre du pays.
Le réseau ferroviaire indien, l'un des plus important du monde, présente de fortes lacunes en matière de sécurité mais demeure le principal moyen de transport permettant de couvrir de grandes distances dans ce vaste pays malgré la concurrence des lignes aériennes.
Le plus grave accident sur une ligne ferroviaire indienne s'est produit en 1981 lorsqu'un train est tombé dans une rivière, faisant 800 morts.
En 2014, déjà dans l'Uttar Pradesh, un train de passagers avait heurté un convoi de fret à l'arrêt, tuant 26 personnes.
Et l'année dernière, 27 passagers ont perdu la vie dans le déraillement de deux trains dans le Madhya Pradesh (centre).
Le gouvernement Modi a promis d'investir 137 milliards de dollars sur cinq ans dans la modernisation et la sécurisation des chemins de fer.
